Picarro在氡示踪法(RTM)估算区域温室气体排放上的应用——海德堡甲烷案例研究
原文链接:https://doi.org/10.5194/acp-21-17907-2021
应用背景
温室气体(GHG)排放的准确估算对于气候变化的研究和政策制定至关重要。传统的自下而上的排放估算方法基于活动数据和排放因子,但存在显著的不确定性。氡示踪方法(RTM)作为一种自上而下的方法,通过大气观测数据推断温室气体的排放量,提供了新的研究思路。
这项研究的目的是重新评估RTM方法在局部到区域尺度夜间温室气体通量估算中的潜力及其局限性。研究基于海德堡测量站超过20年的连续大气CH4和222Rn子体观测数据,通过结合气象信息、区域足迹分析和基于模型的敏感性实验,评估了海德堡足迹区域内222Rn和CH4通量变化对观测到的夜间CH4/222Rn比率和基于RTM的夜间CH4排放估算的影响。
研究方法
夜间累积氡示踪法(RTM)
该研究采用夜间累积氡示踪方法(RTM)来估算温室气体(GHG)的排放。这一方法基于对大气中222Rn和CH4浓度的夜间观测,通过夜间积累浓度的变化来推断温室气体的排放。RTM方法依赖于222Rn的通量,因为222Rn是土壤中自然释放的放射性气体,其通量可以用作示踪剂来估算其他气体的排放。
海德堡甲烷测量
研究在海德堡测量站进行,数据涵盖了1996年至2020年间的连续大气CH4和222Rn子体的观测。为了确保数据的准确性,研究结合了气象信息、区域足迹分析和基于模型的敏感性实验,以评估海德堡足迹区域内甲烷排放源的分布和变异性。高分辨率的足迹模型用于分析测量站周围不同区域的甲烷排放源,并通过与EDGARv6.0清单的对比来验证RTM方法的估算结果。
海德堡周围的甲烷排放源主要包括建筑能源、道路运输、反刍动物的肠内发酵和分散的废弃物管理等。这些来源在RTM基于观测的通量估算中可能得到较好的代表,而这些通量在排放清单中通常伴有较大的不确定性,因此是RTM的一个重要研究目标。
从2018年1月开始,使用Picarro G2401来测量甲烷浓度。根据ICOS的规范,分析仪存储1 min浓度数据,并平均至半小时值。根据1 min数据计算出的这些半小时数据的典型标准偏差约为±2-10 ppb,这也取决于环境空气的变异性。
海德堡位置示意图(a)、2010年EDGARv6.0清单中报告的网格化甲烷排放(b)
大气氡浓度和气象测量
温室气体CO2-C和N2O-N在种植后的第1-22天和第42-63进行了定量。在测量过程中,每个PVC土壤柱都覆盖一个长期不透明腔室,每天6次,间隔4小时,每次10分钟。在测量过程中,空气在室内混合,并通风以保持环境空气压力。使用Picarro G2508对提取的气体进行测量并计算通量。对于每种气体,每天每个土壤环能得到3600个测量值,以确定每日的CO2-C和N2O-N通量。在实验开始和结束时,使用N2O和CO2的标准气体来保证分析仪测量的准确性。
土壤类型和大麦对种植后1-22天CO2-C排放、N2O-N排放和土壤含水量的影响
在温室气体排放研究中,结果表明,土壤肥沃度和盐碱度对温室气体排放有显著影响。植物能通过吸收无机氮和减少水填充孔隙空间来降低N2O排放,但现有基于水填充孔隙空间和植物氮吸收的排放模型过于简单,无法解释复杂的氮转化过程和微生物网络对排放的影响,需要更复杂的模型来准确预测温室气体排放。
研究结果
估算甲烷排放量与EDGARv6.0排放趋势和季节性的比较
通过RTM方法估算区域甲烷排放量,并与EDGARv6.0清单的排放趋势和季节性进行了比较。结果表明,两者在季节性和空间分布方面存在显著差异,但也有一些一致之处。
研究显示,1996年至2020年间,研究区域的年夜间甲烷排放量呈现先减少后稳定的趋势,具体而言,1996年至2004年间甲烷排放量减少了30%,之后保持在相对稳定的水平。
EDGARv6.0清单提供了全球甲烷排放的底层数据,包括按国家和行业细分的排放量。数据显示,欧洲甲烷排放量从2000年到2018年逐年递减,农业和废弃物管理领域的减排贡献显著。然而,不同地区的季节性变化差异较大。例如,北欧和东欧的甲烷排放量在夏季达到高峰,而南欧的高峰则出现在春季和秋季。
对比RTM方法和EDGARv6.0清单发现,RTM方法估算的甲烷排放量与EDGARv6.0清单在量级上相当,但RTM方法显示出更高的局地变异性,能够捕捉到更细微的空间差异。两种方法均显示出显著的季节性变化,但高峰时间和幅度有所不同。RTM方法发现夏季湿地排放和春季人为排放较高,而EDGARv6.0清单显示夏季和冬季排放较高,特别是在农业活动旺盛的地区。
从下图来看,可以更直观地看到RTM方法和EDGARv6.0清单在季节性变化上的差异。RTM方法的模拟结果显示,夏季湿地甲烷排放量显著增加,最高月排放量达到45万吨,而EDGARv6.0清单则显示夏季排放量约为40万吨,主要集中在农业和废弃物管理领域。
海德堡地区RTM方法估算的甲烷通量与清单法的比较
比较基于观测的RTM结果与初步STILT CH4和222Rn模拟应用
基于观测的RTM结果与初步STILT模拟在CH₄排放估算上存在明显差异。RTM结果显示夏季甲烷排放显著增加,最高月排放量达到45万吨。而STILT模拟结果显示,夏季的排放量略低,约为40万吨。这表明RTM在捕捉夏季甲烷排放的高峰时更加敏感。
在²²²Rn的模拟中,RTM方法估算的排放量较高,而STILT模拟的排放量相对较低。这可能是由于RTM在示踪气体的处理上具有更高的精度和灵敏度。下图展示了两种模型在不同季节的CH4和222Rn排放量。RTM模型在夏季甲烷排放量达到峰值,而STILT模型的峰值出现较晚且幅度稍低。特别是在222Rn的模拟对比中,RTM模型在秋季的222Rn排放量明显高于STILT模拟,可能是由于RTM更灵敏地捕捉到了短期气象变化。
时空分布方面,RTM方法显示出较高的局地变异性,能够捕捉到更细微的空间差异。相比之下,STILT模拟结果则更为平滑,表明其在小尺度上可能存在一定的平滑效应。季节性变化方面,RTM结果显示夏季湿地排放和春季人为排放较高,而STILT模拟则显示夏季和冬季排放较高,特别是在农业活动集中的地区。
基于RTM方法和STILT清单方法的CH4/222Rn比较
总结
研究人员使用基于观测的RTM和初步的STILT CH4和222Rn模拟对甲烷(CH₄)排放进行了比较。RTM结果显示了CH4排放的显著季节变化,尤其在夏季达到峰值,而STILT模拟显示出季节性趋势但幅度较小。RTM方法展示了更高的局部变异性,能够捕捉细微的空间差异,相比之下,STILT模拟结果更为平滑。RTM估算的222Rn排放量高于STILT模拟,这可能是由于RTM在处理示踪气体方面更高的灵敏度和精确度。RTM依赖高质量观测数据,提供了更精确和高分辨率的排放估算,但计算复杂。相比之下,STILT适用于大尺度评估,但局地精度较低。RTM结果显示夏季湿地排放较高,春季人为排放较高,而STILT模拟显示夏季和冬季排放较高,特别是在农业活动集中的地区。综上所述,通过对比RTM和STILT模拟发现,甲烷排放估算存在明显差异。结合两者的优势,可以为甲烷排放监测和减排策略提供更全面的科学依据。