Picarro G2201-i — 探索巴黎甲烷之谜:城市温室气体的源与踪

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原文链接:https://doi.org/10.1021/acs.est.1c00859

引言

       甲烷作为一种强效温室气体,对气候变化的影响显著。由于排放源的多样性和复杂性,全球和区域尺度上的甲烷排放量存在较大的不确定性。特别是像巴黎这样的大城市,其庞大的基础设施构成了甲烷排放的重要来源。因此,研究团队致力于开发一种简单、成本低廉的方法来量化这些关键的甲烷排放源。

       巴黎城市环境中甲烷源的复杂性,包括供暖系统、垃圾填埋场、废水和道路交通等,这些源的相互交织要求采用特定的观测工具和策略。移动观测方法的引入,为在地方尺度上限制排放、改进清单并减少大规模排放不确定性提供了独立信息。研究的最终目的是通过在巴黎进行的移动CH4浓度测量及其同位素组成的分析,绘制城市甲烷源地图,识别源类型,并量化排放量,这对于理解城市CH4排放对全球贡献至关重要,并为制定有效的减排策略提供了科学依据。

研究方法

测量设备与技术

       研究团队使用了Picarro G2201-i 光腔衰荡光谱(CRDS)分析仪进行测量。仪器被安装在一辆装备有GPS设备的车辆上,以实现对甲烷(CH4)、二氧化碳(CO2)和水蒸气(H2O)的实时测量。G2201-i分析仪特别用于测量CO2、δ13CO2、CH4、δ13CH4和H2O,具备高精度和高频率的测量能力。

测量过程

       测量活动在2018年9月7日至2019年3月7日间进行,涵盖了巴黎及其西部和南部郊区。车辆携带的测量仪器通过车顶的空气入口进行采样。为了获得更详细的源信息,研究团队还进行了步行测量来定位观测到的甲烷浓度增强的确切位置。

数据处理和校准

       所有测量数据都经过了时间校正,以补偿从进气口到分析仪的传输延迟。研究期间,G2201-i分析仪完成了三次浓度和同位素组成的校准,使用了不同稀释比例的纯CH4和CO2与环境空气混合的校准气体,并与一级标准进行了对比。此外,为了检验CH4和δ13CH4测量的稳定性及开关机对测量结果的影响,研究团队在11次随机选择的调查前后,分别对已知气体进行了20分钟的测量。

泄漏指示分析

       研究中定义了甲烷浓度相对于背景值的增强阈值,用以确定泄漏指示。如果观测到的最大增强值在不超过150米的距离内,则假定这些泄漏指示来自同一源。此外,研究还考虑了泄漏指示的空间尺度,排除了长度超过160米的CH4增强作为泄漏的候选。

同位素值的测量分析

       为了获得高精度的δ13CH4现场测量,研究团队使用了AirCore采样器。该采样器包括一个50米的存储管、一个干燥剂(高氯酸镁)和阀门。在调查过程中,空气被连续测量并同时存储在管中(监测模式)。当检测到泄漏指示且读数恢复到背景CH4水平后,存储管中的空气被重新测量(回放模式)。

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移动测量设置方案

结果与讨论

对巴黎甲烷泄漏迹象的测绘

       研究团队通过移动测量设备在巴黎街道上记录了甲烷的浓度增强情况。下图显示了CH4浓度相对于背景值的增强,以及在巴黎测量的δ13CH4。数据显示,甲烷浓度的增强普遍较低,最大值仅占所有测量值的5%,在43到2700 ppb范围内。

       在该研究中,研究者们共记录了90个甲烷浓度增强事件,这些事件被定义为泄漏指示。这些泄漏指示的分布呈现出明显的空间异质性,其中一部分集中在特定的区域,即所谓的集群区域A和B。这些区域的识别对于理解城市尺度上的CH4排放模式至关重要。

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巴黎甲烷浓度增强的空间分布及选定泄漏指示的δ13CH4

识别泄漏标志的来源

       为了识别泄漏指示的来源,研究团队采用了同位素分析技术。通过G2201-i和AirCore采样器,研究者们测量了泄漏指示的δ13CH4同位素值,这些数据对于区分甲烷的生物源和热源至关重要。例如,微生物源的甲烷通常具有更负的δ13CH4值,而化石燃料源的甲烷则具有相对更正的δ13CH4值。

       在A区集群,δ13CH4的同位素值范围在−50.8 ± 6.0‰和−36.4 ± 2.6‰之间,这与热源有关,经常与天然气泄漏源相关。步行测量进一步确认了这一点,研究者们直接观察到CH4增强来自污水地沟盖和天然气网络的地沟盖,以及建筑物锅炉房的通风格栅。在A区集群,研究者们发现了6个泄漏指示,其中3个与建筑物的锅炉房有关。这些锅炉房的甲烷排放是一个以前在城市甲烷研究中未被充分关注的源。通过对这些锅炉房的进一步调查,研究者们发现这些泄漏指示的排放量相对较高,平均达到3.5 L/min。这一发现表明,建筑物的加热系统可能是城市CH4排放的一个重要贡献者。

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在集群区域A中检测到的甲烷源的类型

       与A区集群不同,B区集群的泄漏指示主要与污水网络有关。在这里,15个泄漏指示中的9个被确定为来自天然气分配网络,而其余6个则与污水管网有关。这些泄漏指示的δ13CH4值显示,这些排放具有微生物来源的特征。这一发现强调了污水网络在城市CH4排放中的作用,这可能与污水处理和输送过程中的生物活动有关。

       A区和B区之外,研究者们还观察到了6个泄漏指示,这些指示至少被观察到两次。这些泄漏指示的来源多样,包括天然气网络、污水管网,甚至是未知源。这些发现表明,城市CH4排放源的分布可能比预期的更为复杂。

       通过对90个泄漏指示的综合分析,研究者们得出了巴黎CH4排放的一个全面视图。这些泄漏指示的来源被归类为天然气网络、污水管网和锅炉房。其中,天然气网络的泄漏指示占到了56%,污水管网占34%,而锅炉房占10%。这些数据不仅揭示了巴黎CH4排放的主要来源,还为未来的减排策略提供了重要的信息。

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在巴黎地区检测到的甲烷泄漏指示类别

结论与总结

与先前研究的比较:巴黎在全球背景下的位置

       将本研究的结果与先前的研究和清单进行比较,可以发现一些有趣的差异。例如,与AIRPARIF清单相比,本研究的排放率估算较低,这可能与清单的人口缩放方法、天然气管网的实际状况以及污水排放的未考虑有关。此外,与其他城市如伦敦和洛杉矶的移动测量结果相比,巴黎的甲烷排放情况显示出不同的特征和挑战。

对政策制定者的影响:减排策略的新视角

       研究结果为政策制定者提供了关于如何有效减少城市甲烷排放的新视角。通过识别和量化甲烷排放源,可以更有针对性地制定减排策略。例如,改进天然气管网的维护和修复计划,提高建筑物加热系统的能效,以及加强对污水管网的管理,都是减少甲烷排放的潜在途径。